铁系电催化材料的调控及其水解制氢性能
传统能源的过度消耗所带来的污染问题要求我们寻求一种清洁高效、可持续的替代能源。氢能作为一种绿色、清洁的能源，被认为是未来能源储存和供应的理想载体。通过电解水制氢能够充分利用非并网绿色能源，因而受到了广泛关注。而电解水制氢的瓶颈主要在于阳极析氧反应(OER)，因此寻求一种高效低廉的阳极析氧催化剂成为电解水制氢的关键。过渡金属基催化剂如Co、Ni、Fe等来源广泛、成本低廉且析氧性能好，可作为一种优良的电解水基础催化剂。将过渡金属基催化剂进行修饰改性如掺杂非金属元素，有望得到高效的电解水催化剂。因此，本研究采用了多种策略，对铁基过渡金属催化剂进行元素掺杂，以实现催化剂的表面改性，且取得了一定成效。主要成果有：
(1)采用简单的气固相反应合成了一系列CoFeP/NC催化剂，表现出优异的析氧性能。研究发现无定形的Co0.35Fe0.17P0.48/NC纳米棒催化剂的OER性能最优。通过一系列物理表征，我们将其优异的性能归结为其无定形结构、Fe掺杂、碳氮包覆结构。在碱性条件下，催化剂在玻碳电极上的过电势仅为257mV，Tafel斜率为31mV/dec。
(2)采用等体积浸渍的方法，对NiFe2O4催化剂掺杂P，实现催化剂的表面修饰改性，得到一种NiFe2O4-12Pi析氧催化剂。掺杂的结果，是实现了P元素的均匀分布，析氧活性大幅提升。与原有的NiFe2O4相比，NiFe2O4-12Pi纳米颗粒在10mA/cm2处的过电势从440mV降低至330mV，对应的塔菲尔斜率也从87mV/dec降低至57mV/dec。此外，与NiFe2O4催化剂相比，NiFe2O4-12Pi催化剂在OER测试前后的形态和结构保持不变，表现出优异的稳定性。
(3)设计了一种简单快速的化学镀法。室温条件下，在泡沫镍上原位生长FeB-Ni纳米花状催化剂。在1MKOH溶液中，该催化剂可作为一种优异的双功能电催化剂。在10 mA/c㎡ 的电流密度下其析氧过电势和析氢过电势分别为250mV和58mV，在同样电解质条件下，在10 mA/c㎡ 处的全水解电势为1.63V。结合一系列物理表征，证明了该催化剂优异的双功能特性不仅取决于较大的活性面积，更大程度上取决于其内部快速的电子转移速率。
(4)延用化学镀的方法并采用不同的还原剂合成了一种无定形锥形阵列催化剂FeP-Ni。在1MKOH溶液中，该催化剂亦表现出优异的电解水双功能特性，在10mA/c㎡的电流密度下其析氧过电势和析氢过电势分别为218mV和120mV，在同样电解质条件下，在10mA/c㎡处的全水解电势为1.65V。结合物理表征结果，在验证化学镀法可行性的同时，证明了原位生长的磷化物有效地促进了催化剂的电解水性能。
